Effects of zeolite structure, Cu content, feed gas space velocity, NH3/NOx ratio, and sulfur poisoning on the performance of zeolite-based SCR catalyst

論文掲載先

SAE Technical Paper : 2019-01-0736

To be published on April 2, 2019 by SAE International in United States

 

https://www.sae.org/publications/technical-papers/content/2019-01-0736/

 

著者

Tongji University, Bondlye Environmental Tech. Co., Ltd.

 

Abstract

To meet mandated increasingly strict regulations for tail pipe emissions of NOx from lean-burn diesel engines, the selective catalytic reduction (SCR) of NOx with NH3 as reducing agent has become an industry norm worldwide. Experiments in the present work included the effects of zeolite structure, Cu content, feed gas space velocity, NH3/NOx ratio, and sulfur poisoning on the performance of zeolite-based SCR catalyst. In the low temperature range (T≤250 ℃), the T50 and T90 of Cu-Beta catalyst are 139 ℃ and 165 ℃, respectively, while the T50 and T90 of Cu-CHA catalyst are 150 ℃ and 183 ℃, respectively. In the high temperature range (T>400 ℃), the NOx conversion of Cu-CHA catalyst is generally higher than that of Cu-Beta catalyst. The temperature window of Cu-Beta catalyst is 154 to 514 ℃, and that of Cu-CHA catalyst is 168 to 522 ℃. Cu-CHA catalyst shows better catalytic activity at both medium and high temperatures. It can be concluded that the lower the Cu content of CHA catalyst, the lower the T50, but the better the high temperature resistance. In the low temperature range, when the gas hourly space velocity (GHSV) is 30000 /h, the NOx conversion is also the highest. It can be concluded that temperature can be the major contributor to catalyst activity of CHA catalyst when the GHSV of feed gas is large. The effect of NH3/NOx ratio on catalytic activity of Cu/CHA catalyst is significant at high temperature. When the ratio is 0.8, the NOx conversion decreases linearly with increasing temperature. The NOx conversion decreases from 87% to 63.67% after the operation of the fifth sulfur poisoning. When the temperature is 300 ℃, the catalytic activity of Cu/CHA returns to fresh state’s after the operation of the fifth desulfurization operation.
 
希薄燃焼ディーゼルエンジンのテールパイプNOx排出に対する規制がますます厳しくなり、この規制を満たすために、NH 3を還元剤として用いたNOxの選択還元触媒(SCR)が、世界的に標準技術となっている。
本研究における実験には、ゼオライト系SCR触媒の性能に対するゼオライト構造、Cu含有量、供給ガス空間速度、NH 3 / NOx比、および硫黄被毒の影響を含んでいる。
低温範囲(T≦250℃)では、Cu‐ベータ触媒のT50とT90はそれぞれ139℃と165℃であり、一方Cu ‐ CHA触媒のT50とT90はそれぞれ150℃と183℃である。
高温範囲(T> 400℃)では、Cu ‐ CHA触媒のNOx転化率は一般にCu‐ベータ触媒のそれより高かった。 Cuベータ触媒の温度ウィンドウは154から514℃であり、Cu CHA触媒のそれは168から522℃である。 Cu-CHA触媒は、中温と高温の両方で優れた触媒活性を示す。 またCHA触媒のCu含有量が低いほど、T50は低いが、高温耐性は良好であると結論付けることができる。
低温域では、空間速度(GHSV)が30000 / hであるとき、NOx転化率も最も高い。供給ガスのGHSVが大きい場合には、温度がCHA触媒の触媒活性の主な一因となり得ると結論付けることができる。
Cu / CHA触媒の触媒活性に及ぼすNH 3 / NO x比の影響は高温で顕著である。比が0.8のとき、NOx転化率は温度の上昇と共に直線的に減少する。
耐硫黄性については、5回目の硫黄被毒の操作後、NOx転化率は87%から63.67%に減少する。温度が300℃になると、Cu / CHAの触媒活性は5回目の脱硫操作の後でフレッシュな状態に戻ることが確認された。